2. 江苏大学电气信息工程学院, 江苏 镇江 212013
2. School of Electrical and Information Engineering, Jiangsu University, Zhenjiang 212013, China
1 引言
乙烯装置中的乙炔加氢反应过程相对复杂且反应灵敏,而且整个反应器处于生产流程的中部,可变的操作条件较少,故乙炔加氢反应的优化操作成为乙烯生产过程优化的瓶颈之一[1-2].乙炔加氢反应的控制是乙烯生产的一个重要环节.因为过量乙炔会使下游乙烯聚合的催化剂中毒,所以乙炔加氢反应器的乙炔转化率和催化剂的选择性直接影响产品的质量和产量,[3]其含量必须被降低到10 ppm以下.而在整个过程中,需要考虑产品乙烯损失最少,且催化剂的切换再生周期长.故在考虑催化剂活性动态变化的情况下,考虑串联型乙炔加氢反应器操作条件的优化,在提高整体经济效益问题上具有重要意义.
去除乙炔的方法有很多,溶剂吸收法、选择加氢法、低温精馏法等,其中最有效、应用最广泛的方法是选择加氢法.乙炔加氢过程的选择加氢法可以分为前加氢和后加氢两种生产工艺[1-2],其不同之处在于乙炔加氢反应器在乙烯装置流程中所处的位置,其中后加氢工艺最为普遍.乙炔和乙烯加氢是中度的放热反应,在后加氢反应器中,入口物料较低的含氢量容易导致含碳组分在催化剂上的沉积,从而引起催化剂钝化速度加快.为了保证二段反应器出口物料中乙炔的含量满足系统要求,需要通过增加反应的温度来进行钝化补偿.而温度与催化剂失活是密切相关的,温度越高,催化剂失活速度越快.从催化剂失活的角度而言温度越低越好,然而如果低于触发反应的临界温度点,反应器出口的乙炔浓度就会波动剧烈,从而影响产品质量.但是过高温度又会促使副产物乙烷的生成,综上所述,温度需要控制在合适的范围内.已有的大多数研究将温度作为不变量设定成固定值[6],直接忽略了对温度的控制.本文针对串联型乙炔加氢反应系统,根据催化剂的不同活性以及系统状态来进行温度的动态优化,使整个系统经济效益最优.
催化剂的活性和选择性受到催化剂床层的温度和加氢量等因素控制.工厂实际使用过程中常注重单个反应器的运行状况,而没有考虑到反应器组合的性能,即在反应系统中,各个反应器中催化剂的性能是不一致的.其中一段反应器的主要职能是消耗掉大部分乙炔,占总体乙炔含量的60%以上.二段反应器主要起到保护作用,保证出口乙炔含量满足系统要求.本文对于二段串联型乙炔加氢反应器控制系统的研究,不仅仅考虑到使乙烯的产量最大,同时也考虑到了乙炔加氢系统的生产要求以及减少生产过程中氢气的使用量和减少每次催化剂切换所产生的费用.实际生产过程中一般每经过几个月的操作,就要进行一次催化剂再生.
上述乙炔加氢反应过程的优化是一类典型带有约束的动态优化问题,即通过一组微分代数方程来描述反应过程,动态优化就是对动态模型中的操作变量实施控制,使得性能指标达到最优[7].动态优化问题的求解方法可以简单划分为动态规划(DP)、间接法和直接法.而随着智能优化算法的发展,直接法的运用也越来越普遍.
直接法使用两种不同类型的参数化方法,即同步方法和控制向量参数法(CVP)[8].同步法同时离散状态变量和控制变量,而CVP只离散控制变量.同步法能够更好处理路径约束问题,同时可能产生非常大规模的非线性规划问题(NLP)[8],需要采用一些处理方法,但仍会导致不稳定收敛. CVP方法将原问题转化为一个NLP问题,结果的精度依赖于离散点数,但CVP方法在过程工业问题中还是得到了频繁的使用,主要原因在于其实现简单且行之有效.当然,也有许多文献尝试使用梯度优化算法求解[9].但当梯度信息不可获得时,计算容易陷入困境.相比于梯度算法,智能优化算法实现简单,且全局搜索能力强等优点迅速兴起,并广泛用于求解各类优化问题,且逐渐扩展到用于求解动态优化问题.其中包括遗传算法(GA),蚁群算法(ACA),粒子群算法(PSO) 和差分进化算法(DE) 等[10-13].在许多优化问题的求解中差分进化算法具有以下优势:结构简单,易于实现;空间复杂度较低;性能良好,具有更好的搜索能力和鲁棒性.在化工过程解决动态优化问题时,基于DE的CVP可以避免梯度算法的一些缺陷.
本文涉及的乙炔加氢反应系统由两段反应器串联构成,其优化问题可描述为带有约束的非线性动态优化问题,即综合考虑到催化剂使用时间、反应温度、加氢量、第一段和第二段反应器的除炔比例,反应过程的乙烯含量最大化.本文在二段串联乙炔加氢系统的动态模型建立的基础上,描述串联型乙炔加氢反应运行过程中确定的催化剂切换周期的条件下,找出满足系统要求的最优解以及对应控制变量在不同时间段的值,通过采用动态优化方法,在保证系统整体要求的前提下,以实现提高乙烯产量,增加效益.
2 乙炔加氢反应过程模型准确的动力学模型是成功模拟反应器性能的基础,并可用于寻找最优的反应器温度和压力,从而提高乙炔加氢生成乙烯的选择性,同时减少氢气的使用量.本文所解决的加氢反应过程的最优操作条件的优化,动态考虑了催化剂的活性、系统的状态等条件而使系统的经济效益最大化.
图 1是后加氢工艺中乙炔气相选择催化加氢反应过程主要单元的工艺流程图.在后加氢工艺流程中,从脱乙烷塔塔顶流出的乙炔物料首先经过出口物料换热器与二段反应器的出口物料进行换热,然后与适量氢气混合后进入进料预热器,并用低压蒸汽将物料加热到一定温度后,进入一段乙炔转化器,物料中的大部分乙炔在一段反应器中被加氢转化成乙烯或乙烷,一段出口物料在与适量氢气混合后,进入二段乙炔转化器,物料剩余的乙炔被全部脱除,然后出口物料经过中间冷却器后被送入脱绿油塔,最终送入乙烯精馏塔分离得到聚合级乙烯.在串联型乙炔加氢反应中考虑的控制变量主要是一段入口温度T与加氢量H.因一段反应器将大部分的乙炔转化,故二段反应器内乙炔含量极少,无法用宏观或者微观的机理对二段反应器内部机理进行相应的描述,在实验中运用的是根据现场实际的生产数据进行拟合的模型来表示.
2.1 乙炔加氢反应原理在加氢催化剂的作用下,馏分中的乙炔经加氢反应生成乙烯.就加氢反应来说可能发生如下反应:
主反应:
(1) |
副反应:
(2) |
准确的动力学模型的成功建立是模拟反应器性能的基础,也是动态优化求解的关键因素.本文选用的加氢反应器动力学模型更适用于实际工业反应器[14-15],只考虑乙烯与乙炔的加氢反应,乙炔和乙烯加氢反应速率方程[16]:
(3) |
(4) |
(5) |
其中,k0,i表示气体i的指前因子,单位为kmol·kg-1·h-1·kPa-3;Ei表示气体i的活化能,单位为kJ·kmol-1;R表示气体常数,单位为kJ·kmol-1·K-1;T表示热力学温度,单位为K;pi表示气体i的分压,单位为kPa;ri气体i的反应速率,单位为kmol·kg-1·h-1;Ki表示气体i的吸附常数,单位为kPa-1.
2.2 反应器模型对于工业加氢反应,气体在反应器内的高速流动将消除气相区域和与之相邻的催化剂颗粒之间的温度和浓度梯度,因此实际应用中采用一维拟均相模型就足以反应加氢反应器的主要特征,从而满足工业应用要求.本文采用等压、绝热、一维平流模型用于模拟乙炔加氢反应过程[14].
物料平衡:
(6) |
能量平衡:
(7) |
其中,Fi表示气体i的摩尔流速,单位为kmol·h-1;S表示反应器的截面积,单位为m2;ρB表示催化剂密度,单位为kg·m-3;rj表示反应j在催化剂上的反应速率,单位为kmol·kg-1·K-1;H表示反应焓变,单位为kJ·kmol-1;z表示反应器长度,单位为m;Ci表示气体i的比定压热容,单位为kJ·kg-1·K-1.
2.3 失活动力学在催化剂上吸附的乙炔会经历一个缓慢的加氢低聚反应,生成包含偶数个碳原子的高分子量低聚物.这些低聚物会堵塞催化剂微孔,使得催化剂表面积下降,从而引起活性下降.催化剂失活是一个复杂的现象,催化剂失活机理和方式取决于各个具体的实际过程[17].研究发现对于不同机理的加氢过程,其失活系数也不一样. ai(t,T) 是指某一时间、一定温度下的失活系数,其表达式如下:
(8) |
其中,n表示失活级数.
表观速率可以表示如下式:
(9) |
其中,ri,d(t,T) 是指某一时刻反应物在催化剂上的反应速率,ri0(T) 是指反应物在新鲜催化剂上的反应速率.
2.4 二段反应器模型乙炔加氢反应系统的二段反应器,其主要目的是为了保证输出乙炔含量降低到标准水平.因乙炔在二段反应器中含量很少,处于一种介观状态,无法用反应机理来描述二段反应过程.本文所用的二段反应器模型是运用生产程中的参数来拟合而成的,而真正的生产过程中存在冗余,二段反应器出口乙炔浓度能够满足系统要求.因二段反应器催化剂使用周期较短,催化剂活性较强,根据实际生产数据,拟合得到二段乙烯增量与氢炔比近似为线性描述.其中二段氢炔比描述如下:
(10) |
其中,s、s1、s2是拟合得到的参数值.其二段乙烯增量量描述如下:
(11) |
其中,(2-R2) 表示二段反应器乙炔的选择性.
3 碳二加氢过程优化及其求解方法 3.1 乙炔加氢动态优化问题描述根据以上描述以及动态优化问题的性能指标,可以将二段乙炔加氢反应系统优化问题表述如下:
设定目标函数为最大化催化剂运行周期内的乙烯含量,公式如下:
(12) |
(13) |
其中x0=(x0C2H6,x0C2H4,x0C2H2) 分别表示入口的乙烷、乙烯和乙炔的流速,xR1=(xR1C2H6,xR1C2H4,xR1C2H2,xR1H2,xR1T) 表示一段出口的乙烷、乙烯、乙炔和氢气的流速以及出口的热力学温度. xR1C2H4(dR1)=xR1C2H4(dR1)-x0C2H4表示一段反应器的乙烯的流速增量,xR2表示二段反应器出口乙分别表示入口乙烷、乙烯和乙炔的流速,xR1=(xR1C2H6,xR1C2H4,xR1C2H2,xR1H2,xR1T) 表示一段出口的乙烷、乙烯、乙炔和氢气的流速以及出口的热力学温度. xR1C2H4(dR1)=xR1C2H4(dR1)-x0C2H4表示一段反应器的乙烯的流速增量,xR2表示二段反应器出口乙烯的流速增量.其中xR1C2H4(dR1),xR2的单位是kmol·h-1,一天有24 h,代表每天的乙烯增量,其中,乙烯的分子量为28 kg·kmol-1,PC2H4表示的是乙烯的价格是7 690元/吨. Preg是催化剂再生费用,而每次催化剂再生费用为30 000元.其DR1=320和DR2=120分别表示一段和二段反应器的切换周期. [DR1/DR2]取整表示二段串联型反应器进行切换催化剂的次数,J表示在运行期间的日平均收益. z∈[0,3.16],dR1、dR2分别表示反应当时的一段反应器历经天数和二段反应器历经天数,dR1∈[0,DR1],dR2∈[0,DR2]. xR1(·) 利用式(6)、式(7) 进行求解,xR2(·) 利用式(9)、式(10) 进行二段乙烯增量的求解.不等式约束g(·) 表示一段反应器出口处乙炔流速与氢气流速低于标准值. H(dR2)≥H(dR2-1) 和T(dR1)≥T(dR1-1) 分别表示加氢量需要根据二段切换周期进行周期性递增和入口温度根据一段反应器切换周期阶段性递增的特性.
3.2 基于DE算法的动态优化求解方法使用智能算法求解带约束的动态优化问题时,应首先运用离散方法将原动态优化问题转化为有限维非线性规划问题(NLP) 后,再通过求解NLP问题来近似求得原问题的解.本文首先将相应动态优化问题在时域上离散成N段,再利用差分进化算法(DE) 进行求解,使目标值最优[11, 18]. DE算法具体过程如下:
(1) 初始化,DE在搜索空间内随机初始化NP个个体,每个个体表示为Xig=[xi,1g,xi,2g,…,xi,Dg],i=1,2,…,NP,g为当前代数,D为优化变量的个数.
(2) 评价操作,利用DEB准则,对个体进行评价,找到当前最优个体.
(3) 变异操作,其中r1,r2和r3为区间[1,NP]上互不相同且不等于i的随机整数;缩放因子f的取值范围为[0,1].
(14) |
(4) 交叉操作,交叉概率CR的取值范围为[0,1].
(15) |
(5) 选择操作,选择优胜者进入下一代种群中.
(16) |
动态优化问题求解前提是首先将原问题进行离散化,利用控制向量参数化(CVP) 离散方法对时间区间分段,将控制变量在时域上划分成有限个子组成部分,每个子组成部分用只包含有限个参数的基函数逼近.其实现方式如下:CVP是将时间区间[t0,tf]划分成N阶段,每个阶段的基函数可以表示为常数函数、线性函数、小波函数等.而常数函数的方法是最长用到的方法.可以将分段常函数近似控制变量:
(17) |
从而,每组(c1,c2,…,cN) 数值对应一条控制轨线,然后运用DE算法去求使目标函数最优的控制轨线.
3.4 增量式编码由上文可知,由于反应的进行,催化剂的活性逐渐降低,而系统需要满足一段出口乙炔和氢气低于约束的最大值,且二段出口乙炔量满足系统要求.则要求控制变量在反应的过程中不断增大,在DE算法中通过间接法来满足这一需求,通过采用增量式编码法[18],这种方法简单而且易于实现,该方法通过参数ri∈[0,1],i=1,…,N+1,将其编码到待优化参数向量X=[x1,x2,…,xN].其满足以下条件:ri∈[0,1],且
(18) |
通过应用增量式编码方式能够简单地满足乙炔加氢反应系统对参数的要求.
3.5 基于DEB准则的约束处理机制在约束DE算法中,每个个体Xi都可以计算获得相对应的目标函数值fi和约束违反度vioi,接下来需要考虑约束的处理机制,约束的处理方式一般有惩罚函数法,将有单目标约束优化问题转变为单目标优化问题,以及多目标法,将可行解与不可行解进行区分形成多目标优化问题,本文采用DEB[19]提出的可行解优先准则来处理约束,是一种多目标法.与惩罚函数相比,可行解优先准则的优点在于不需要引入任何参数,而且DEB准则是一种简单有效的约束处理方法.该准则按以下方式判断两个解的优劣.
比较两个个体Xi和Xj,满足i≠j,对应的目标函数值和约束违反度分别为(fi,vioi) 和(fj,vioj),若个体Xi优于Xj,则满足下面3个准则之一:
准则1 vioi > 0 & & vioj > 0且vioi < vioj;
准则2 vioi=0 & & vioj=0且fi > fj;
准则3 vioi=0 & & vioj>0.
3.6 乙炔加氢反应过程优化实现步骤乙炔加氢反应过程通过对控制变量包括反应器进料温度控制和加氢流量控制使式(12) 中的目标值f达到最优.定义第一段反应器切换周期320天,第二段反应器切换周期分别为120天.根据二段反应器模型自身的特性确定离散阶段天数为20天.
步骤1 根据二段乙炔加氢反应器的催化剂切换周期以及阶段离散天数,利用离散方法进行等分离散确定离散维度N,其中控制变量包括入口加氢量和温度U=[H T];增量式编码参数用R表示.
步骤2 初始化种群,利用增量编码法求解出对应的U,求解出种群的目标值和约束违反度,利用DEB准则找到最优解best.
步骤3 经过差分进化算法的变异、交叉、选择等操作进行操作.其中f=0.5,CR=0.9,最大迭代次数maxgen=2 000.
步骤4 终止条件,如果种群满足终止条件或达到最大迭代次数,则输出最优解.否则回到步骤3.
4 二段乙炔加氢系统的实验结果串联的两组反应器的作用不尽相同,一段反应器转化大部分的乙炔,而二段反应器作为保护段,转化剩余的乙炔.根据实际的工业装置生产情况,使式(12) 中的vio=0且目标值f最优.在实验中一段反应器采用工业数据,使用遗传算法估计出反应动力学和失活动力学参数[14, 21].二段反应器是采用工业数据拟合的,其中式(10) 中拟合出来的参数值分别为:s=-6×10-6,s1=6.3×10-3,s2=1.3.得到一段和二段反应器的模型,然后通过动态优化方法对系统控制的变量进行优化控制,使其满足系统各类约束条件下找到最优目标函数值.当氢气加入量过多时,副反应加剧,使得过多的乙烯和氢气反应生成乙烷,使乙烯收率降低.氢气加入量过低的情况下,乙炔残存量将增大,影响产品质量.故加氢反应的加氢量存在一个最佳值使反应的选择性达到最优.温度与加氢反应速率密切相关,随着反应温度的升高,主副反应速率增速不一致,从而影响加氢反应的选择性.温度过低,加氢反应不能进行;温度过高,催化剂活性增加,反应剧烈,易引起飞温.而且绿油生成量增大,影响催化剂活性.故加氢反应器的加氢量H和温度T作为控制变量应控制在一定的范围内.本文根据实际工业情况,通过控制一段反应的加氢量H和物料入口温度T,满足边界条件H∈[40,80],T∈[25,35],其中严格规定一段反应器的出口乙炔流速小于为15 kmol/h,氢气流速小于为2 kmol/h,以保证二段反应器能够在理想的氢炔比环境下运行,且达到二段乙炔加氢收益最优.
根据给定的催化剂切换周期,在满足生产约束的条件下,使目标值f最优. 图 3显示了在第一段反应器催化剂切换周期为320天,第二段反应器切换周期为120天时,目标函数值随着评价次数的变化过程,在优化过程后期,目标值基本保持不变,说明了优化算法针对此问题的收敛性.从优化的结果来看,优化后的两段乙炔加氢过程平均每日收益f=110 353.1元,且违反约束度程度vio=0.相比于实际生产收益88 378.2元/日,动态优化方法将使日收益增多21 974.9元,增幅为24.86%.
在该切换周期条件下,最优控制变量H和T的控制曲线如图 4、图 5. 图 4中可以发现随着反应的进行,在200天之内,氢气的需求量较少,200天之后氢气的需求量越来越多,随着反应的进行,催化剂活性在后期越来越差,为了满足约束条件所需要的氢气越来越多.在反应的过程中对T的控制与加氢反应密切相关,随着反应温度的变化,主副反应速率发生变化,从而影响加氢反应的选择性. 图 5显示了最优切换周期条件下T的最优控制集,对于T的控制集呈现递增的状态.
在操作优化的基础上,通过控制H和T来使整体经济效益最优且满足系统的各类约束.为了计算方便,定义了每日乙烯增量,根据乙炔加氢的动态模型得到每日的乙烯增量. 图 6、图 7分别表示一段和二段反应器的乙烯每日产量.在图 6中可以发现随着催化剂活性的变化,乙烯产量逐渐减少.前期乙烯产量减少的较少,200天后,乙烯产量减少的越来越多. 图 4和图 6可以发现,虽然加氢量提高了很多,乙烯产量却越来越少,一段反应器催化剂活性越来越差,而对氢气的消耗也越来越大,但考虑上催化剂的切换费用,整个系统效益仍然保持最优. 图 7中催化剂活性一直处于最优的性能,能够保证系统生产要求.
从以上可以看出,当一段和二段反应催化剂活性较高时,加入很少的氢气就能够满足系统的要求.但随着反应的进行,二段反应器催化剂再生切换后,其加氢量因催化剂活性的变化而减少.因其二段反应器切换周期不同表现出不同的加氢量控制.二段反应器切换后,其催化剂的催化活性较好,因在一段反应器切换周期内二段反应器催化剂活性发生周期性变化,在满足系统要求的前提下加氢量也会满足一定的周期性.
对于相同的催化剂切换周期,入口热力学温度设置为最小值T=298.15 K,入口加氢量给予最大量H=0 kmol/h,且在相同约束条件下,使用静态优化方法得到的最优值为45 453.45元,相比于动态优化方法的优化结果,后者在优化生产过程、提升生产收益、增强系统效益上具有明显优势.
5 结论对于串联型乙炔加氢的动态优化求解,通过建立乙炔加氢的动态数学模型,然后再根据动态优化方法找到满足系统要求的最优控制变量,使二段串联型乙炔加氢系统的经济效益最大化.通过模型计算,可以合理分配各反应器的乙炔转化率任务.而因一段和二段切换周期以及催化剂活性不同,加氢量也随反应过程表现出周期性的变化,而动态优化方法能够跟踪这种周期性的变化过程并动态调优控制变量的对应操作条件,相比于静态优化方法更能动态调控操作条件,实时优化操作过程,达到增强系统功能,提升生产效益的目的.
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